苏黎世联邦理工学院的研究团队通过在量子点表面涂上磷脂，使光子产生更加稳定，并利用超辐射效应成功增加了每秒产生的光子数，显著提高了由卤化铅钙钛矿制成的量子点的亮度。该研究有助于超亮相干量子光源的发展，并有望应用于量子成像等领域。两项成果分别在2023年12月18日与2024年1月31日发表于《自然》杂志[1][2]。
© Nature研究论文[1]以《软金属卤化物纳米晶体磷脂盖配体的设计(Designer Phospholipid Capping Ligands for Soft Metal Halide Nanocrystals)》为题发表于《自然》杂志。
© Nature 研究论文[2]以《单个卤化铯铅量子点的单光子超辐射(Single-photon superradiance in individual caesium lead halide quantum dots)》为题发表于《自然》杂志。
量子点是一种人造原子：它们只有几纳米大小，由半导体材料制成，且可以发出特定颜色的光，甚至是单光子，这对量子技术非常重要。亮度是量子点的一项重要指标，与量子点每秒发射的光子数相关。量子点在被激发后，会辐射出特定频率的光子。这导致了一个激子的形成，其由自由移动的电子与材料能带结构中的空穴组成，而空穴就是一个缺失的电子。被激发的电子可以回落到较低的能态，从而与空穴重新结合。如果在这个过程中释放的能量被转换成光子，量子点就会发光。然而，这一过程并不总是奏效。位于钙钛矿纳米晶体表面的边缘原子缺少近邻原子，这会扰乱纳米晶体内部正负载流子之间的平衡，并可能导致电子空穴复合过程中释放的能量转换为晶格振动，而不是以光的形式发射。因此，量子点会“闪烁”，而非连续发光。
为了防止这种情况发生，研究团队开发了一种名为磷脂的特制分子，并对该种分子进行了优化，使分子的极性部分抓在钙钛矿量子点的表面，从而保证边缘原子有一个带电的同伴。磷脂在晶体外部突出的非极性部分也使得量子点在非水溶液（如有机溶剂）中形成分散体成为可能。目前团队已演示了对卤化铅钙钛矿制成的量子点的表面处理方法，且该方法很容易应用于其他金属卤化量子点。
采用这种表面处理方法能够减少量子点的闪烁，使其在95%的电子空穴复合事件中发射光子。为了使量子点的亮度更高，研究团队必须提高复合本身的速度。当偶极（正负电荷的相对位移）与真空电磁场相互作用时，激子就会衰变，偶极越大，衰变越快。构建更大偶极的一种可能性是将几个较小的偶极相干地耦合在一起。
研究团队通过实验证明，相干耦合也适用于钙钛矿量子点，其只有一个激子偶极，但该偶极会通过量子效应扩散到整个量子点中，从而产生几个自身的拷贝。量子点越大，能够复制的偶极就越多。这些拷贝可以带来一种被称为超辐射的效应，使激子重组的速度变快许多。因此，量子点也可以更快地吸收新的激子，从而在每秒内发射更多的光子。需要注意的是，这种更亮的量子点会持续发射单光子（而非一次发射多个光子），这使得它在如量子通信、量子成像等领域有着潜在的应用价值。
通过激子的量子力学膨胀，偶极可以创造出自己的几个拷贝。在更大的量子点中，超辐射会导致激子更快地重组，从而更快地发射光子。(图片来源:Kovalenko Lab)
两篇论文的通讯作者M. Kovalenko表示，改进后的钙钛矿量子点不仅在发光和显示领域有吸引力，而且对其他不太显然的领域也有意义。例如，它们可以用作有机化学中的光活化催化剂，研究团队正在对这些应用进行研究。
论文链接:
[1] https://www.nature.com/articles/s41586-023-06932-6
[2] https://www.nature.com/articles/s41586-023-07001-8
报道链接：