德国雷根斯堡大学的研究团队将电子自旋共振与原子力显微镜相结合，成功地对单个分子中的单个电子自旋在数十微秒内实现相干操纵。该研究有助于理解分子系统的退相干在原子尺度上的潜在机制，并有望用于量子计算、量子传感等领域。
© Nature研究论文以《原子力显微镜下的单分子电子自旋共振(Single-molecule electron spin resonance by means of atomic force microscopy)》为题发表于《自然》杂志。
电子自旋共振(ESR)是化学物质光谱表征的重要工具。它依赖于共振地改变电子的自旋状态。该技术还可以用于控制这些量子态，并且与量子计算、量子传感和其他领域相关。
为了获得可检测的信号，ESR通常需要检测大量（至少1010个）分子的平均响应。而扫描隧道显微镜则可以产生单个原子或分子的图像，甚至可以允许它们随意移动到所需的纳米结构中。这两种技术的整合可以将量子态操纵与对单个原子分子的使用结合起来，这样就可以测量单个原子的ESR信号，甚至可以用几个原子进行量子计算。
然而，扫描隧道显微镜需要让电流通过系统，这意味着被研究的单个电子自旋会受到数百万个其他流经的电子自旋的干扰。这破坏了单自旋的量子相干性，也就破坏了其量子态包含的信息。如果能够避免干扰电流，量子态将在更长的时间内保持相干，这将有利于量子计算等应用。
原子力显微镜是一种与扫描隧道显微镜相关的技术，但它不依赖于电流。研究团队发现，原子力显微镜可以测量单个分子的特定自旋态—三重态—的寿命。这种三重态是由两个未配对的电子形成的，可以通过ESR光谱来表征分子。研究团队尝试操纵这种自旋状态，目标是改变三重态的寿命，从而使原子力显微镜能够检测到ESR信号。
操纵自旋需要振荡的射频磁场。为此，研究团队在样品中实现了一个微型导体，并通过向其发送射频电流来产生振荡磁场。研究团队将单个分子放置在微型导体上，并用绝缘层将其隔开，进而通过测量三重态寿命来检测ESR信号。
© Nature用于测量单个分子的电子自旋共振 -原子力显微镜信号的装置示意图
研究团队测得的ESR信号足够清晰，以至于即使电子自旋与分子中原子核的微小耦合也能通过信号形状的变化而被观察到。因此，研究团队可以很容易地区分仅在同位素组成上存在差别的分子。研究团队还观察到了电子在两个自旋态之间经历许多周期的振荡，这表明量子态在几十微秒的时间内保持了相干。
该结果表明，将电子自旋共振和原子力显微镜相结合可以在长时间尺度上操纵量子自旋，也可以利用高光谱分辨率来测量电子自旋共振信号。这一结合最值得注意的特点是，它能够在原子尺度上对单个分子及其周围环境进行成像和表征，因而允许在各种原子环境中研究自旋的量子特性，并使量子相干性等特征与分子的周遭原子直接联系起来。人们甚至有可能通过巧妙地操纵一个分子的周围环境来观察其是如何影响量子特性的。
到目前为止，研究团队只在分子上方的特定位置测量了ESR信号，下一步显然是在分子上方绘制ESR信号的空间图。这甚至可能让某些同位素局域在单个分子中，从而帮助研究人员了解分子相互反应时原子是如何重新排列的。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41586-023-06754-6
报道链接：